Os documentos que compõem o fundo registram a atuação do titular como escritor, crítico e membro da Academia Paulista de Letras (APL). Entre eles destacam-se os originais de poemas e críticas de livros feitas pelo titular e um conjunto de correspondência com escritores e intelectuais brasileiros e estrangeiros. O fundo contém ainda documentos do Clube de Poesia e da APL, destaca-se nesse último conjunto, as intervenções do titular na Academia. Há ainda, livros de Cyro Pimentel, coletâneas com sua participação e material onde ele é mencionado; uma grande quantidade de recortes de jornais das décadas de 40 a 90 (críticas sobre a obra do titular, sobre a Geração de 45 e sobre literatura brasileira), revistas e fotografias.

O fundo é composto por publicações didáticas de ensino de português e latim cadernetas, agendas e materiais referentes a atividade de docência da titular do fundo, como anotações de aulas, fichamentos de livros, bibliografias e programas de cursos, textos didáticos, relatórios de estágio, apostilas e métodos de ensino de línguas, recortes de jornais e outros.

A CLN traz documentos esparsos, mas rico às pesquisas em História das Ciências e da Matemática, como, por exemplo, a cópia do manuscrito, de sua autoria, intitulado An Outline of Probability, de 1985 e o seu depoimento quando do recebimento do título de Professor Emérito, concedido pela Unicamp, em 1989.

O conjunto é constituído por documentos textuais e iconográficos que registram a campanha pela anistia no Brasil durante a Ditadura Militar. Reúne cartas abertas e de denúncias dos presos políticos, material produzido pelo Comitê Brasileiro pela Anistia (CBA-SP), cartazes, folhetos, panfletos, periódicos, recortes de jornais e textos diversos sobre a situação dos presos e o movimento pela anistia.